۲۸۸۶پ

Study of Hydrogen-Assisted Adsorption and Dissociation of CO on Fe-Cu Surface Alloys and its Nanoclusters

دكتري تخصصي (Ph.D)

شيمي فيزيك

دانشگاه پيام نور اردكان

۱۳۹۶

۱۳۹۶/۱۰/۲۸

عالي

۱۰۲ص.

الهي فرد ، محمد رضا - بهجت منش اردكاني ، رضا

۸۲-۸۶

Fischer- Tropsch reaction; Cu-Fe alloy surface; Cu-Fe Nano-cluster; Fe -Mn Nano-cluster; CO dissociation; ligand and ensemble effects

در اين مطالعه، محاسبات نظري تفكيك مولكول CO روي سطح آلياژي Cu-Fe، نانو خوشه Cu-Fe و نانو خوشه Fe-Mn با استفاده از يك روش پتانسيل كامل كه به طور ويژه، نتايج صحيح تري از انرژي هاي جذب را پيش بيني مي كند، انجام شده است. اين فرآيند، براي آلياژ سطح Cu-Fe مي تواند از دو مسير مستقيم و مسير با كمك هيدروژن به وسيله حد واسط هاي HCO و COH صورت پذيرد. در مقايسه با سطح خالص Fe 100 ، حضور اتم مس، باعث انرژي فعالسازي مسير تفكيك مستقيم و كاهش مسير با كمك هيدروژن به وسيله حد واسط HCO مي شود. نتايج اين مطالعه پيشنهاد كرد كه سطح Fe-Cu با متعادل كردن تمايل جذب، داراي طول عمر بيشتر در مقايسه با سطح Fe(100) هست كه اين به انرژي فعالسازي بالاتر تفكيك مستقيم CO براي ساخت كربيد ناشي مي شود. همچنين با تغيير مسير اصلي از مسير مستقيم به مسير با كمك هيدروژن، فعاليت واكنش فيشر- تروپش با پائين تر آمدن انرژي فعالسازي نسبت به سطح Fe 100 افزايش مي يابد. اين اثرات به طور كامل توسط اثر ليگاند و اثر مجموعه شرح داده شد كه با فعاليت الكتروني و فعاليت هندسي يك مكان جذب روي حالت هاي مختلف ارتباط دارند. نتايج ما درباره سه نوع از نانو خوشه هاي 13 تائي Cu-Fe نشان داد كه اثر ليگاند، نقش اساسي را در مورد انرژي جذب CO روي خوشه Fe(shell)@Cu(core) بازي مي كند، از طرف ديگر، هر دو اثر ليگاند و اثر مجموعه، روي رفتار خوشه Fe12Cu(shell)@Fe(core) تأثير مي گذارند. همچنين محاسبات ما براي سه نوع از نانو خوشه هاي 13 تائي Fe-Mn بيان كردند كه اثر ليگاند، نقش مهم و اساسي را در مورد افزايش انرژي جذب خوشه هاي Fe12(shell)@Mn1(core) و Mn12(shell)@Fe1(core) نسبت به خوشه Mn13 بازي مي كند كه به ترتيب، اين افزايش برابر با 29/1 الكترون ولت و 07/0 الكترون ولت مي باشد.

۱۳۹۸/۲/۲

52319